Attosekundenforschung, der Nobelpreis für Physik 2023: Tiefgründige Interpretation von Experimenten und Theorien

Der diesjährige Nobelpreis für Physik wurde der Attosekundenforschung verliehen, die dem Wort „Attosekunde“ öffentliche Aufmerksamkeit verschaffte. Die Attosekundenoptik hat ein Fenster geöffnet, das es ermöglicht, die Elektronendynamik in Atomen zu untersuchen. Die Attosekundenwissenschaft ist eines der modernsten wissenschaftlichen Forschungsfelder in der ultraschnellen Optik.

Dieser Artikel gibt einen kurzen Überblick über die Entwicklung der Attosekundenwissenschaft, stellt bahnbrechende wissenschaftliche Forschung und die damit verbundenen Wissenschaftler vor, interpretiert einige wichtige experimentelle Techniken und theoretische Methoden der Attosekundenwissenschaft und der ultraschnellen Optik und analysiert die Bedeutung verwandter physikalischer Begriffe.

Geschrieben von | Shaohao Chen (Massachusetts Institute of Technology)

Wie schnell ist eine Attosekunde?

Um die Attosekundenwissenschaft zu verstehen, müssen wir zunächst damit beginnen, was Attosekunden sind. Attosekunde ist eine Zeiteinheit, die 10^(-18) Sekunden entspricht. Als Dezimalzahl geschrieben sind dies 0,0000000000000000001 Sekunden mit 17 Nullen nach dem Komma. Das ist eine sehr, sehr, sehr kurze Zeit. Das Alter des Universums beträgt etwa 10^18 Sekunden, das heißt, 1 Attosekunde pro Sekunde entspricht 1 Sekunde pro Alter des gesamten Universums. Eine Zeiteinheit, die tausendmal größer als eine Attosekunde ist, ist eine Femtosekunde (10^(-15) Sekunden), und so weiter und so fort, es gibt Pikosekunden (10^(-12) Sekunden), Nanosekunden (10^(-9) Sekunden), Mikrosekunden (10^(-6) Sekunden) und so weiter.

Um Bewegungen zu erkennen oder abzubilden, muss die Zeitempfindlichkeit der verwendeten Werkzeuge viel kleiner sein als die Zeitskala der Bewegung selbst. Nehmen wir ein alltägliches Beispiel, etwa das Fotografieren eines schnell fliegenden Fußballs. Wenn Sie mit einer gewöhnlichen Kamera ein Bild aufnehmen und sich die Position des Balls während der Belichtungszeit der Kamera ändert, ist das resultierende Bild das Ergebnis überlappender Bilder aus mehreren Positionen und daher unscharf. Bei Verwendung einer Hochgeschwindigkeitskamera ist die Belichtungszeit sehr kurz und der Ball bewegt sich während der Belichtungszeit kaum, sodass klare Fotos entstehen. Der Verschluss wird durch elektronische Geräte gesteuert und die Zeitempfindlichkeit der Hochgeschwindigkeitskamera erreicht den Mikrosekundenbereich, sodass die Bewegung der Kugel erfasst werden kann.

Abbildung 1. Mit einer Hochgeschwindigkeitskamera aufgenommenes Foto einer Kugel, die durch einen Apfel geht | Quelle: webmuseum.mit.edu

Die Zeitskala der mikroskopischen Partikelbewegung beträgt jedoch weniger als 1 Nanosekunde. Beispielsweise liegt die Periode der Molekülrotation in der Größenordnung von Pikosekunden und die Periode der Molekülschwingung in der Größenordnung von Hunderten bis Zehnteln von Femtosekunden. Die Bewegung von Elektronen in Atomen ist sogar noch schneller, sie liegt in der Größenordnung von Attosekunden. Nehmen wir beispielsweise das einfachste Wasserstoffatom: Die Energie des Elektrons im Grundzustand beträgt eine atomare Einheit. Gemäß der Unschärferelation der Quantenmechanik beträgt die Zeitskala seiner Bewegung etwa 24 Attosekunden.

Die Zeitauflösung elektronischer Geräte liegt bei nur einigen zehn Pikosekunden. Um eine Auflösung unter einer Pikosekunde zu erreichen, können nur optische Methoden eingesetzt werden. Mithilfe ultraschneller optischer Technologie erzeugte Femtosekunden-Laserpulse können zur Erkennung der Bewegung von Molekülen verwendet werden. Mithilfe von Attosekunden-Lichtpulsen (Attosecond Pulses of Light) auf Basis der Femtosekunden-Lasertechnologie lässt sich die Bewegung von Elektronen in Atomen erfassen. Dies ist einer der Gründe, warum das Gebiet der ultraschnellen Optik wichtig ist.

Entwicklung der Attosekunden-Experimentiertechnologie

Die Ultrakurzpulsoptik ist ein Zweig der Laserphysik, der sich auf die optische Technologie zur Erzeugung von Lichtimpulsen mit einer Zeitbereichsimpulsbreite von weniger als 1 Pikosekunde und die damit verbundenen Anwendungen konzentriert. Laser ist im Englischen eine Abkürzung. Der vollständige Name lautet „Light amplification by stimulated emission of radiation“, was Lichtverstärkung durch stimulierte Emission bedeutet. Unter stimulierter Emission versteht man das Phänomen, dass Atome im angeregten Zustand unter Einwirkung äußerer Strahlung Photonen emittieren. Der Mechanismus wurde erstmals 1917 von Einstein vorgeschlagen.

Seit seiner Einführung im Jahr 1960 wird der Laser in zahlreichen Bereichen der Wissenschaft und Technik eingesetzt. Mit der Entwicklung der Lasertechnologie wird die Zeitbereichspulsbreite von Laserpulsen immer kürzer. Durch die Verwendung von Titan-Saphir-Kristallen (Ti-Saphir) als Verstärkungsmedium und der Modenkopplungstechnologie können Femtosekunden-Laserpulse erzeugt werden.

Mitte der 1980er Jahre erfanden der französische Professor Gérard Mourou und seine kanadische Doktorandin Donna Strickland an der University of Rochester in den USA die Chirped Pulse Amplification-Technologie, für die sie 2018 den Nobelpreis für Physik erhielten. Die Chirped Pulse Amplification ist eine der Schlüsseltechnologien zur Erzeugung hochintensiver Femtosekunden-Laserpulse. Das Wort „Zwitschern“ bedeutet ursprünglich „Vogelgeschrei“. Die Tonhöhe eines Vogelrufs ändert sich im Laufe der Zeit, das heißt, die Schwingungsfrequenz der Schallwellen ändert sich im Laufe der Zeit. Bei gechirpten Impulsen handelt es sich um Lichtimpulse, bei denen sich die Frequenz der elektrischen Feldschwingung mit der Zeit ändert.

In den späten 1980er Jahren nutzte Ahmed Hassan Zewail, ein ägyptischer Professor am California Institute of Technology, die Femtosekundenlasertechnologie zur Untersuchung chemischer Reaktionsprozesse. Er leistete damit Pionierarbeit auf dem Gebiet der Femtosekundenchemie und erhielt dafür 1999 den Nobelpreis für Chemie.

Die Intensität der Femtosekunden-Laserpulse ist sehr hoch und erreicht 1012–1014 Watt pro Quadratzentimeter. Wenn der Femtosekundenlaser auf das Edelgas fokussiert wird, absorbieren die Edelgasatome mehrere Photonen, was zu einer Ionisierung über dem Schwellenwert führt. Die Ionisation oberhalb der Schwelle wird so genannt, weil es mehrere Ionisationsspitzen oberhalb der Schwelle gibt. Bereits 1979 beobachtete Pierre Agostini, Wissenschaftler am CEA-Institut in Frankreich, das Phänomen der überschwelligen Ionisation erstmals in einem Experiment. Wenn der Femtosekundenlaser auf ein Inertgas fokussiert wird, tritt ein weiteres interessantes Phänomen auf – die Erzeugung hoher Harmonischer. Im Jahr 1987 beobachteten Anne L'Huillier und ihre Mitarbeiter das Phänomen der hohen Harmonischen erstmals in Experimenten am CEA-Institut in Frankreich. (L'Huillier ist derzeit Professor an der Universität Lund in Schweden.)

Femtosekunden-Laserpulse enthalten im Allgemeinen mehrere Schwingungszyklen des elektrischen Felds, wobei jeder Schwingungszyklus mindestens 1 Femtosekunde lang ist und die entsprechende Wellenlänge im Infrarotbereich liegt. Wenn Sie also einen Lichtimpuls mit einer Zeitbereichsimpulsbreite von weniger als 1 Femtosekunde erhalten möchten, müssen Sie Licht mit einer kürzeren Wellenlänge verwenden, d. h. Licht mit einer höheren Photonenenergie. Die Photonenenergie von Harmonischen höherer Ordnung ist zehn- oder hundertmal so hoch wie die von Photonen mit der Grundfrequenz. Die entsprechende Wellenlänge liegt im extremen Ultraviolettbereich und die Schwingungsperiode des elektrischen Felds beträgt viel weniger als 1 Femtosekunde. Daher verfügen Harmonische höherer Ordnung über die notwendigen Voraussetzungen, um Impulse zu erhalten, die kürzer als 1 Femtosekunde sind (d. h. Attosekundenimpulse).

Auf der Grundlage der Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung in Kombination mit einer Phasenanpassungstechnologie gelang es zwei experimentellen Forschungsgruppen im Jahr 2001 unabhängig voneinander, optische Attosekundenimpulse zu erzeugen. Zunächst entwickelte die Forschungsgruppe von Pierre Agostini die experimentelle Technologie RABITT (Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon transitions), mit der erstmals eine Reihe gleichmäßig verteilter Attosekundenimpulse, d. h. Attosekundenimpulszüge, realisiert werden konnten, wobei jeder Impuls eine Impulsbreite im Zeitbereich von etwa 250 Attosekunden aufwies. (Agostini ist derzeit emeritierter Professor an der Ohio State University.) Kurz darauf entwickelte die Forschungsgruppe von Ferenc Krausz, einem ungarischen Professor an der Technischen Universität Wien in Österreich, die experimentelle Technik FROG-CRAB (Frequency-resolved optical gating for a complete reconstruction of attosecond bursts), mit der erstmals ein einzelner 650-Attosekunden-Puls erreicht wurde. (Krausz ist jetzt Direktor des Max-Planck-Instituts für Quantenoptik in Deutschland.)

Zufälligerweise sind die Abkürzungen der Namen dieser beiden Attosekunden-Experimentiertechniken genau die englischen Wörter „Rabbit“, „Frog“ und „Crab“. Eine weitere technische Abkürzung für die Messung von Attosekundenpulsen ist SPIDER (Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction), was zufällig das englische Wort „Spider“ ist. Manche Branchenkenner scherzten, im Attosekundenlabor sei ein „Zoo“ aufgebaut worden.

Seitdem haben mehrere Forschungsgruppen den Rekord der Attosekunden-Pulsbreite im Zeitbereich gebrochen. Der jüngste Rekord ist der Lichtpuls mit einer Pulsbreite von 43 Attosekunden, den die Forschungsgruppe von Professor Hans Wörner von der Eidgenössischen Technischen Hochschule Zürich (ETH) im Jahr 2017 erzeugte.

Abbildung 2. Attosekunden-Pulszug (durchgezogene schwarze Linie) und elektrische Feldschwingung eines Femtosekundenlasers (gestrichelte rote Linie). Jeder Attosekunden-Lichtimpuls ist durch eine halbe Schwingungsperiode eines elektrischen Felds voneinander getrennt und bildet so eine Attosekunden-Impulskette. | Bildquelle:
https://www.researchgate.net/publication/241772054

Nach der Geburt der Attosekunden-Lichtpulse nutzten mehrere Forschungsgruppen die Pump-Probe-Methode, um die Dynamik von Elektronen in Atomen zu untersuchen. Bei dieser Methode werden Femtosekunden-Laserpulse und Attosekunden-Lichtpulse gleichzeitig auf ein Inertgas angewendet und deren Zeitunterschied gesteuert. So konnte die Gruppe von Ferenc Krausz beispielsweise erstmals den Auger-Effekt im Elektronenionisationsprozess der inneren Schale von Kryptonatomen (Kr) im Zeitbereich nachweisen. Neben der Beobachtung von Ionisationsprodukten besteht eine weitere Methode darin, das Absorptionsspektrum von Attosekunden-Lichtimpulsen zu beobachten, die durch Gasatome hindurchgehen. Dies führte zur Entstehung eines neuen Teilgebiets: der transienten Attosekunden-Absorption. Mehrere Forschungsgruppen, darunter die Forschungsgruppe von Stephen Leone an der University of California in Berkeley, haben eine Reihe von Erfolgen in der transienten Attosekunden-Absorptionsspektroskopie erzielt. Die Anwendung von Attosekunden-Lichtpulsen ist nicht auf Atome in Gasen beschränkt, sondern kann auch zur Untersuchung der Elektronendynamik in Festkörpern genutzt werden. Mehrere Forschungsgruppen, darunter die Forschungsgruppe von David Reis an der Stanford University in den USA, haben diesbezüglich eine Reihe von Ergebnissen erzielt. Die Forschungsgruppe von Ferenc Krausz nutzt Attosekunden-Lichtpulse, um biologische Moleküle im menschlichen Blut zu erkennen und so die Krebsforschung zu betreiben.

Anne L'Huillier, Pierre Agostini und Ferenc Krausz teilen sich den Nobelpreis für Physik 2023 für ihre bahnbrechenden Beiträge zu Experimenten mit Hohen Harmonischen und Attosekunden-Lichtimpulsen.

Wie bereits erwähnt, werden Attosekunden-Lichtimpulse durch Harmonische höherer Ordnung erzeugt, was sich von Laserimpulsen unterscheidet, die durch stimulierte Emission entstehen. In der englischsprachigen Literatur wird der Begriff Attosekundenlaser (Attosecond Laser Pulse) selten verwendet, häufiger werden die Begriffe Attosekundenpuls (Attosecond Pulse) oder Attosekundenlichtpuls (Attosecond Light Pulse) verwendet. Gemäß der Fourier-Transformation ist die Impulsbreite im Frequenzbereich (d. h. im Energiebereich) umso größer, je kleiner die Impulsbreite im Zeitbereich ist. In der Sprache der Quantenmechanik ist dies das Unschärfeprinzip. Ein Impuls mit einer Zeitbereichsbreite von 100 Attosekunden hat im Frequenzbereich eine große Impulsbreite, die mehrere Elektronenvolt (eV) erreicht. Attosekundenimpulse sind daher kein monochromatisches Licht und besitzen nicht die Monochromatizität von Lasern.

Im kleinen Labor der Universität kann das Desktop-Experimentiergerät nur Attosekunden-Lichtimpulse mit sehr geringer Intensität erzeugen, mit einer Intensität von nur etwa 106 Watt pro Quadratzentimeter, was 6-7 Größenordnungen niedriger ist als bei Femtosekunden-Laserimpulsen. Auf Initiative von Professor Mourou hat die Europäische Union in den letzten Jahren das ELI-Institut (Extreme Light Infrastructure) aufgebaut. Es handelt sich derzeit um die weltweit größte Hochintensitätslaseranlage, von der erwartet wird, dass sie die nächste Generation hochintensiver Attosekunden-Lichtpulse erzeugt.

Das Streben nach noch kürzeren Zeitskalen geht weiter, wobei das nächste Ziel Lichtimpulse sind, die kürzer als 1 Attosekunde oder in der Größenordnung von Zettasekunden (10–21 Sekunden) sind. Die experimentelle Gruppe von Henry Kapteyn und Margaret Murnane am JILA-Institut der University of Colorado (USA) arbeitete mit der theoretischen Gruppe von Andreas Becker zusammen, um Harmonische höherer Ordnung mit höherer Photonenenergie zu erzeugen, die das Röntgenband erreichen und einen Schritt in Richtung Zeppelinimpulse mit kürzeren Impulsbreiten im Zeitbereich machen. Die Zet-Sekunde ist die Zeitskala der Kernphysik. Wenn es gelingt, Zettasekundenpulse zu erzeugen, könnten sie zur Erfassung der inneren Dynamik von Atomkernen verwendet werden.

Theoretische Berechnungen in der Attosekundenforschung

Nach der experimentellen Realisierung von Harmonischen höherer Ordnung wurden auch die entsprechenden theoretischen Berechnungsarbeiten entwickelt. Im Jahr 1992 schlugen die Wissenschaftler Kenneth Kulander und Kenneth Schafer vom Lawrence Livermore National Laboratory in den USA erstmals das semiklassische Rückstreumodell vor, das erstmals die physikalischen Prinzipien der Erzeugung höherer Harmonischer erklärte. Unter der Einwirkung des starken Laserfelds erfährt ein Elektron im Atom eine Tunnelionisation, und das ionisierte Elektron kehrt unter der Einwirkung des starken elektrischen Felds zurück und kollidiert mit dem Mutterion. Abhängig von der kinetischen Energie der zurückkehrenden Elektronen kann es zu Mehrfachionisierung oder Rekombination kommen. Wenn ein Rekombinationsprozess stattfindet, wird Energie in Form höherer Harmonischer abgegeben. Anschließend schlug Paul Corkum, ein Wissenschaftler am National Research Council of Canada, ein ähnliches semiklassisches Modell vor, das sogenannte Drei-Stufen-Modell, das ebenfalls die Entstehung von Harmonischen höherer Ordnung erfolgreich erklärte. Im Jahr 1994 entwickelten Corkum und seine Mitarbeiter Maciej Lewenstein, M. Yu. Ivanov, Anne L'huillier und andere eine Quantentheorie weiter. Die oben genannten theoretischen Modelle lieferten Leitideen für die spätere Realisierung von Attosekunden-Lichtpulsen in Experimenten.

Da Durchbrüche in der Attosekundenforschung vor allem auf experimentelle Techniken zurückzuführen waren, wurde der Nobelpreis letztlich an drei Physiker verliehen, die bedeutende Beiträge zu Experimenten geleistet hatten, während auf theoretischer Ebene niemand ausgezeichnet wurde. Corkum, der den Wolf-Preis gewann, wurde nicht ausgewählt. Es ist erwähnenswert, dass viele Fachleute in der Attosekunden-Wissenschaftsgemeinschaft glauben, dass Kulanders Beitrag theoretisch größer ist. L'Huillier, der für seine Experimente mit hohen Harmonischen den Nobelpreis erhielt, leistete auch herausragende Beiträge auf dem Gebiet der Theorie.

Abbildung 3: Das Rückstreumodell (oder Drei-Stufen-Modell). Unter der Einwirkung des starken Laserfelds unterliegen die Elektronen in den Atomen einer Tunnelionisation, kehren unter der Einwirkung des starken elektrischen Felds zurück und rekombinieren mit den Mutterionen, und die Energie wird in Form von Harmonischen höherer Ordnung nach außen abgegeben. | Bildquelle: Nanophotonics 2015; 4:303–323

Verglichen mit dem semiklassischen Modell besteht ein vollständigerer theoretischer Ansatz zur Beschreibung der Elektronendynamik darin, die zeitabhängige Schrödingergleichung von Grund auf (Ab initio) zu lösen. Die Lösung der Schrödingergleichung ist die Wellenfunktion des Elektrons. Durch Wellenfunktionen berechnete Observablen können mit dem im Experiment gemessenen Elektronenionisationsspektrum, der Erzeugung höherer Harmonischer, dem Lichtabsorptionsspektrum usw. verglichen werden.

Die Methode zum Lösen der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung besteht im Allgemeinen darin, die zeitabhängige Wellenfunktion mithilfe einer Reihe von Basisfunktionen zu erweitern, sie zu diskretisieren und sie dann mithilfe numerischer Methoden zu lösen. Eine Methode besteht in der Verwendung eines realen Raumgitters, die andere in der Verwendung einer Basissatzerweiterung im Hilbert-Raum. Bei einem Atom mit N Elektronen ist der Rechenaufwand sehr groß, wenn die Lösung in 3N Dimensionen gesucht wird. Da viele experimentelle Phänomene nur Einzelelektronenprozesse beinhalten, wie etwa Einzelionisierung oder -anregung, Erzeugung höherer Harmonischer usw., kann der Einzelelektronenansatz in theoretischen Berechnungen verwendet werden, um die Berechnungen zu vereinfachen. Bei Mehrelektronenprozessen, wie beispielsweise Mehrfachionisation oder -anregung, kann die dimensionsreduzierte Näherung verwendet werden, wodurch sich der Rechenaufwand ebenfalls bis zu einem gewissen Grad reduzieren lässt.

Bei der Behandlung des Problems der Ausbreitung ultrakurzer Lichtimpulse in einem Medium ist es in einigen Fällen notwendig, den Einfluss makroskopischer Effekte zu berücksichtigen. Die entsprechende theoretische Methode besteht darin, die gekoppelte Maxwell-Wellengleichung und die zeitabhängige Schrödinger-Gleichung zu lösen. Die Maxwell-Wellengleichung ist die grundlegende Gleichung zur Beschreibung klassischer elektromagnetischer Wellen (einschließlich Licht), während die Schrödinger-Gleichung die grundlegende Gleichung zur Beschreibung nichtrelativistischer Elektronen in der Quantenmechanik ist.

Alle oben genannten numerischen Methoden können mithilfe der Parallelrechnertechnologie optimiert und auf Supercomputern ausgeführt werden, wodurch die Berechnungszeit erheblich verkürzt wird.

Notiz

Der Autor beschäftigt sich mit theoretischer Forschung in der Attosekundenwissenschaft, hat insbesondere zur theoretischen Arbeit der transienten Absorptionsspektroskopie im Attosekundenbereich beigetragen und mit vielen der im Artikel erwähnten Wissenschaftler wissenschaftliche Forschungskooperationen durchgeführt.

Dieser Artikel wird vom Science Popularization China Starry Sky Project unterstützt

Produziert von: Chinesische Vereinigung für Wissenschaft und Technologie, Abteilung für Wissenschaftspopularisierung

Hersteller: China Science and Technology Press Co., Ltd., Beijing Zhongke Xinghe Culture Media Co., Ltd.

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