Erfolgreich synthetisiert! Die neueste Forschung der Zhejiang-Universität zu käfigförmigen Gittermaterialien wurde in Nature veröffentlicht

Vor etwa 40 Jahren schlugen unkonventionelle Supraleiter ein neues Kapitel in der Erforschung der Festkörperphysik auf. vor etwa 10 Jahren löste das Kagome-Strukturmodell eine große „Kagome-Quantenparty“ aus. Heute haben die beiden im Labor der Zhejiang-Universität einen brillanten „Funken“ entzündet:

Der Forschungsgruppe von Cao Guanghan von der Fakultät für Physik der Zhejiang-Universität ist zusammen mit den Forschungsgruppen von Cheng Jinguang, Zhou Rui und anderen vom Institut für Physik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften ein wichtiger Durchbruch in der Erforschung von Kagome-Gittermaterialien gelungen. Ihnen ist es gelungen, einen neuen Antiferromagneten auf Chrombasis mit einem Kagome-Gitter zu synthetisieren und durch Druckregulierung Supraleitung am magnetischen Rand zu erreichen, die sich sehr ähnlich wie unkonventionelle Supraleiter verhält . Diese Studie bietet eine neue Forschungsplattform zur weiteren Erforschung neuartiger Quantenzustände in käfigförmigen Gittern und zum Verständnis unkonventioneller supraleitender Mechanismen. Die entsprechenden Ergebnisse wurden in der Fachzeitschrift Nature* unter dem Titel „Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal“ veröffentlicht.

Kagome-Gitter

——Eine magische „Wiege“

Bei traditionellen Bambuswebprodukten gibt es ein gängiges Muster, bei dem gleichseitige Dreiecke mit gemeinsamen Eckpunkten miteinander verbunden sind und so ein „käfigartiges“ Muster bilden. Diese Struktur wurde in den letzten Jahren von Wissenschaftlern bevorzugt. Die Theorie sagt voraus, dass Materialien, deren Atome in einer „käfigartigen“ Gitterstruktur angeordnet sind, ein besonderes elektronisches Verhalten und besondere magnetische Eigenschaften aufweisen können. Daher nannten sie das Material mit dieser Kristallstruktur Käfigmaterial.

Bild: Käfigmuster im Bambuskorb

Im letzten Jahrzehnt waren Materialien mit Käfigstruktur wie eine magische „Wiege“, die viele neue Quantenzustände und physikalische Effekte hervorgebracht hat. Insbesondere die Entdeckung vanadiumbasierter käfigförmiger Gittermaterialien im Jahr 2019 löste einen neuen Forschungsboom auf dem Gebiet der Festkörperphysik aus. Dieser Materialtyp weist eine erstaunliche Vielfalt neuer physikalischer Zustände und Phänomene auf, darunter Supraleitung, „unkonventionelle“ Ladungsdichtewellen, „f-anomalen“ Hall-Effekt, Paarungsdichtewellen, elektronennematische Ordnung und Bruch der Zeitumkehrsymmetrie.

„Wir wollten schon immer unkonventionelle Supraleitung in diesem neu entstehenden System realisieren.“ Professor Cao Guanghan sagte, dass es derzeit eine ausgereifte Theorie zum Entstehungsmechanismus konventioneller Supraleiter gebe. Bei unkonventionellen Supraleitern wie Hochtemperatur-Supraleitern herrscht jedoch noch immer kein Konsens über deren Mechanismen. Die vorhandene „Vielfalt“ unkonventioneller Supraleiter ist nicht reichhaltig genug, und die Entdeckung unkonventioneller Supraleiter ist sowohl für die Grundlagenforschung als auch für die angewandte Forschung von großem Wert. „Der Ursprung der Supraleitung in verzweigten Materialien auf Vanadiumbasis kann immer noch durch konventionelle Supraleitungsmechanismen erklärt werden.“

Cao Guanghan sagte, dass unkonventionelle Supraleitung erfahrungsgemäß oft an der Grenze zum Magnetismus auftritt, sodass die Einführung von Magnetismus eine positive Rolle bei der Realisierung unkonventioneller Supraleitung spielt. Allerdings darf der Magnetismus nicht zu stark sein, da sonst die Supraleitung durch den Magnetismus vollständig unterdrückt wird. „Da Chrom in Verbindungen oft magnetisch ist, glauben wir, dass neue Verbindungen, die vollständig durch Chrom ersetzt werden, lokalisierte magnetische Momente aufweisen könnten, die in Kombination mit den geometrisch frustrierten Eigenschaften des Käfiggitters durch Unterdrückung des Magnetismus eine unkonventionelle Supraleitung erzeugen könnten.“

Abbildung: Kristallfoto und Kristallstruktur eines Käfigmaterials auf Chrombasis

Nach langwierigen experimentellen Untersuchungen gelang es dem Forschungsteam, durch eine signifikante Veränderung des Lösungsmittelverhältnisses Einkristalle auf Chrombasis zu züchten. Im Labor für Materialvorbereitung hatte Dr. Liu Yi Schwierigkeiten, chrombasierte Einkristalle mit Käfigstruktur zu finden. „Normalerweise können aus 5 Gramm Rohmaterial weniger als 5 Milligramm Probe gewonnen werden“, sagte Liu Yi. „Da das Zielprodukt eine metastabile Phase ist, handelt es sich bei den tatsächlich gewachsenen Produkten größtenteils um thermodynamisch stabile Phasen, sodass die Ausbeute nur etwa ein Tausendstel beträgt. Die Größe des Einkristalls liegt grundsätzlich im Bereich von 0,5 mm, was der Dicke einer Stiftspitze entspricht.“

Korrelation, Magnetismus, Quantenkritikalität

und Supraleitung

Abbildung: Schematische Darstellung von Magnetismus, Quantenkritikalität und Supraleitung im zweidimensionalen Kagome-Gitter (a); Vergleich der elektronischen Strukturen von Chrom- und Vanadium-basierten „135“-Materialien (b).

In dem Gitter mit der Käfignetzstruktur „Eins zu Tausend“ auf Chrombasis bilden drei Chromatome ein gleichseitiges Dreieck und bilden so ein „Netz“. Durch Messung des Widerstands, der magnetischen Suszeptibilität, der spezifischen Wärmekapazität und der Kernspinresonanz des „einen von tausend“ Einkristallen fanden die Experimentatoren heraus, dass sich das neue Material von dem Käfigsystem auf Vanadiumbasis unterscheidet. Liu Yi führte aus, dass Einkristalle stark korrelierte „schlechte Metalle“ mit einzigartigen Spindichtewellen seien. Berechnungen nach dem Prinzip der ersten Prinzipien zeigen, dass die Fermi-Energie sehr nahe am flachen Band liegt, das durch die Destruktivität der Quanteninterferenz verursacht wird. Dies könnte der grundlegende Grund für den starken Korrelationseffekt sein.

Am spannendsten ist der Test der Supraleitung. Im Comprehensive Extreme Conditions Laboratory, einer bedeutenden nationalen wissenschaftlichen und technologischen Infrastruktur in der Pekinger Huairou Science City, übten Forscher Druck aus, der die magnetische Ordnung oder Dichtewellenordnung unterdrückte, bis Supraleitung auftrat. Es wird berichtet, dass die meisten unkonventionellen supraleitenden Systeme ein universelles elektronisches Phasendiagramm aufweisen, das mit Magnetismus zusammenhängt. Durch Anpassung der Steuerparameter (chemische Dotierung, Druck, elektrisches Feld usw.) kann die magnetische Ordnung schrittweise unterdrückt werden, was zur Entstehung einer unkonventionellen Supraleitung führt. „Unsere Arbeit zeigt, dass das auf Chrom basierende Kagome-Gittersystem auch ein elektronisches Phasendiagramm aufweist, das dem typischer unkonventioneller Supraleiter ähnelt“, sagte Cao Guanghan.

Es ist erwähnenswert, dass die höchste supraleitende Übergangstemperatur des Systems (6,4 K) in der Nähe des Druckpunkts auftritt, an dem die magnetische Ordnung verschwindet (auch als quantenkritischer Punkt, QCP, bekannt), und dass das obere kritische Magnetfeld zu diesem Zeitpunkt die paramagnetische Pauli-Grenze überschreitet. Gleichzeitig zeigt der Hochtemperatur-Normalzustand das Verhalten einer Nicht-Fermi-Flüssigkeit (oder eines seltsamen Metalls).

Foto: Professor Cao Guanghan (rechts) und Dr. Liu Yi diskutieren im Labor

Cao Guanghan sagte, dass es sich um ein neuartiges Käfigmaterialsystem mit Eigenschaften wie Flachband und geometrischer Frustration im Zusammenhang mit dem Käfiggitter handele. Seine druckinduzierte Supraleitung weist viele Gemeinsamkeiten mit unkonventionellen Supraleitern auf. Eine eingehende Erforschung dieses Themas wird dazu beitragen, das Problem des unkonventionellen Supraleitungsmechanismus zu lösen.

Professor Qi Miao Si von der Rice University in den USA und seine Mitarbeiter kommentierten diese Arbeit in ihrem Artikel mit der Aussage, dass die Entdeckung von Supraleitern auf Chrombasis der Familie der Supraleiter ein neues Mitglied hinzugefügt und eine spannende Forschungsrichtung eröffnet habe. Mit seinen einzigartigen Phänomenen und multiorbitalen Eigenschaften wird diese Verbindung eine einzigartige Forschungsplattform für die Untersuchung von Elektronenkorrelationen im Flachband bieten.

Am Tag der Veröffentlichung verteilte das Magazin Nature eigens eine Einführung zu der Arbeit, die von Professor Giorgio Sangiovanni von der Universität Würzburg in Deutschland verfasst wurde. Der Artikel mit dem Titel „Supraleiter überrascht mit starken Korrelationen“ betont die Bedeutung von Elektronenkorrelationen. Er verwendete die Metapher eines Quanten-„Schmelztiegels“ und sagte, dass der neue Supraleiter zwischen traditionellem Magnetismus und stark korreliertem Elektronenverhalten angesiedelt sei, an der Schnittstelle zwischen Ladungs-, Spin- und Orbitaleffekten, und daher zu außergewöhnlichen neuen Quantenzuständen führen könne. In dem Artikel hieß es, dass die Arbeit von Liu Yi und seinen Kollegen einen Wendepunkt im Verständnis der Vielteilchenphysik käfigförmiger Metalle darstellen könnte.

Dr. Liu Yi von der Zhejiang-Universität/Technischen Universität Zhejiang, der assoziierte Forscher Liu Ziyi vom Institut für Physik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften und der außerordentliche Professor Bao Jinke von der Hangzhou Normal University/Universität Shanghai sind die Co-Erstautoren des Artikels, und der angesehene Forscher Zhou Rui vom Institut für Physik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften, der Forscher Cheng Jinguang und Professor Cao Guanghan von der Zhejiang-Universität sind die Co-Korrespondenzautoren. Diese Forschung wurde von der National Natural Science Foundation of China, dem National Key R&D Program, dem Zhejiang Provincial Key R&D Program, dem Chinese Academy of Sciences Pioneer B Project und dem Youth Innovation Promotion Association Project unterstützt. Die in der Arbeit beschriebenen Experimente zur Kernspinresonanz im Hochfeld und die Messungen der physikalischen Eigenschaften unter hohem Druck wurden an der Comprehensive Extreme Conditions Experimental Facility (SECUF) durchgeführt, einer bedeutenden nationalen wissenschaftlichen und technologischen Infrastruktur.