Nickeloxid: Neue Hoffnung für Hochtemperatur-Supraleitung!

Obwohl die kritische Temperatur von La3Ni2O7 gerade die Temperaturzone von flüssigem Stickstoff durchbrochen hat und hohen Druck erfordert, weckt diese Entdeckung zweifellos neue Hoffnung im Bereich der Hochtemperatur-Supraleitung – in nickelbasierten Materialien werden wahrscheinlich noch mehr Supraleiter, sogar Hochtemperatur-Supraleiter, auftauchen!

Verfasst von Luo Huiqian (Institut für Physik, Chinesische Akademie der Wissenschaften)

Am 12. Juli 2023 veröffentlichte Nature einen wichtigen Bericht über die Ergebnisse chinesischer Wissenschaftler: die Entdeckung der druckinduzierten Supraleitung bei etwa 80 K in Nickeloxid (Abbildung 1) [1]. Nach 36 Jahren haben Wissenschaftler endlich die zweite Familie unkonventioneller Supraleiter nach Kupferoxiden entdeckt, die die Temperatur von flüssigem Stickstoff (77 K) durchbrechen können, und damit neue Hoffnung für die Erforschung des Mechanismus und der Anwendung der Hochtemperatur-Supraleitung geweckt!

Abbildung 1: Nature-Artikel: Supraleitung bei fast 80 K unter hohem Druck in Nickeloxiden entdeckt [1]

eins

Die dreifache „Decke“ der Supraleitungsforschung

Seit der niederländische Physiker Kamerlingh Onnes im Jahr 1911 das Phänomen der Supraleitung entdeckte, ist die Supraleitungsforschung zu einer der nachhaltigsten Richtungen in der Physik geworden. Die intensive Erforschung der Supraleitung im letzten Jahrhundert hat nicht nur die rasante Entwicklung der Materialwissenschaften und den kontinuierlichen Fortschritt der technologischen Wissenschaften vorangetrieben, sondern uns auch zu einem tieferen Verständnis der verschiedenen Wechselwirkungen in der Materie verholfen. Insbesondere die Untersuchung korrelierter Quanteneffekte könnte ein neues Paradigma für die Festkörperphysikforschung hervorbringen [2].

Supraleitende Materialien haben zwei magische Eigenschaften: absoluten Nullwiderstand und völligen Antimagnetismus. Ihr Wesen besteht im makroskopischen, quantenverdichteten Zustand von Elektronen, die im Inneren des Materials umherwandern. Aus diesem Grund ist Supraleitung in fast allen Bereichen nützlich, in denen Elektrizität und Magnetismus eine Rolle spielen. Beispielsweise gibt es bei der Anwendung starker Elektrizität und starken Magnetismus verlustfreie supraleitende Kabel, hocheffiziente supraleitende Strombegrenzer, Motoren, Energiespeichersysteme usw. Hochfeld-supraleitende Magnete sind die Kerntechnologie kontrollierter Kernfusion, funktioneller Kernspinresonanztomographie, hochenergetischer Teilchenbeschleuniger usw. und können auch für Hochgeschwindigkeits-Magnetschwebebahnen, Schmelzen mit magnetischer Induktionsheizung, Abwasserbehandlung, Mineralverarbeitung usw. verwendet werden. Im Bereich schwacher Elektrizität und schwachen Magnetismus sind supraleitende Einzelphotonendetektoren und supraleitende Quanteninterferometer die Garantie für quantenpräzise Messungen. supraleitende Mikrowellen- und Terahertz-Geräte können leistungsstarke und hochsichere Kommunikation ermöglichen; supraleitende Hochfrequenzresonanzhohlräume sind das Herzstück von Teilchenbeschleunigern; und supraleitende Quantenbits sind die Grundeinheiten von Hochgeschwindigkeits-Quantencomputerchips [3]. Man kann sagen, dass supraleitende Materialien in der nächsten Generation der wissenschaftlichen und technologischen Revolution definitiv zu den verdienten Stars gehören werden (Abbildung 2).

Abbildung 2: Einige typische Anwendungen supraleitender Materialien

Trotz des enormen Potenzials supraleitender Anwendungen sind supraleitende Haushaltsgeräte in unserem Alltag jedoch noch nicht allgegenwärtig. Die Anwendung der Supraleitung in Stromnetzsystemen ist auf Demonstrationsprojekte beschränkt, und die Anwendung der Supraleitung in der Grundlagenforschung und Spitzentechnologie ist für den Normalbürger noch unerreichbarer. Der Grund dafür liegt darin, dass von den Tausenden bisher entdeckten supraleitenden Materialien fast alle „nicht sehr einfach zu verwenden“ sind! Es gibt drei wichtige kritische Parameter, die die Anwendung der Supraleitung einschränken: kritische Temperatur, kritisches Magnetfeld und kritische Stromdichte. Mit anderen Worten: Supraleitende Materialien sind nicht ideal. Sie müssen die Supraleitung bei ausreichend niedrigen Temperaturen, nicht zu hohen Magnetfeldern und nicht besonders großen Stromdichten erreichen. Sobald ein bestimmter kritischer Parameter überschritten wird, kann das Material schlagartig von einem Nullwiderstand in einen Widerstandszustand wechseln, was natürlich nicht einfach zu nutzen ist. Die letzten beiden der drei kritischen Parameter bestimmen den Umfang der Anwendungsszenarien, während die kritische Temperatur den größten Engpass der Anwendung darstellt, da niedrige Temperaturen hohe Kühlkosten bedeuten.

Wie niedrig ist die kritische Temperatur eines Supraleiters? Die Supraleitungstemperatur des ersten entdeckten Supraleiters, metallisches Quecksilber, beträgt 4,2 K, was etwa -269 °C entspricht und niedriger ist als die durchschnittliche Oberflächentemperatur von Pluto. Die höchste Supraleitungstemperatur unter den Einzelmetallen bei Normaldruck hat Niob, nämlich nur 9 K (-264 ℃) [4]. Aus diesem Grund haben Wissenschaftler in den 117 Jahren der Supraleitungsforschung hart daran gearbeitet, die kritische Temperatur supraleitender Materialien zu erhöhen, wobei die „dreifache Decke“ das wichtigste Durchbruchsziel darstellt.

Die erste Obergrenze liegt bei 40 K (-233 ℃), auch als McMillan-Grenze bekannt . Im Jahr 1957 schlugen drei amerikanische Wissenschaftler, Bardeen, Cooper und Schrieffer, eine mikroskopische Theorie der Supraleiter aus Metallen und Legierungen vor, die später nach ihnen BCS-Theorie genannt wurde[5]. Diese Theorie besagt, dass sich Elektronen in metallischen Materialien mit Hilfe von Energiequanten – den „Phononen“ – paaren können, die durch die Schwingung des Atomgitters erzeugt werden. Die gepaarten Elektronen erreichen darüber hinaus Phasenkohärenz und verdichten sich zu einem makroskopischen Ganzen, das die Größenordnung des Atomgitters bei weitem übersteigt, wodurch ein verlustfreier Strom entsteht. Basierend auf der BCS-Theorie schlug Eliashberg ein supraleitendes kritisches Temperaturmodell vor, das auf einer starken Elektron-Phonon-Kopplung basiert[6]. McMillan vereinfachte die Beziehung zwischen der kritischen Temperatur der Supraleitung und der Stärke der Elektron-Phonon-Kopplung weiter[7]. Anderson et al. schlussfolgerten weiter, dass unter der Voraussetzung, dass das Atomgitter seine Stabilität nicht verliert, die kritische Temperatur der Supraleitung eine Obergrenze von 40 K hat[8], die später als „McMillan-Grenze“ bezeichnet wurde. Die McMillan-Grenze gilt eigentlich nur für Supraleiter, die auf dem Elektron-Phonon-Kopplungsmechanismus unter Normaldruckbedingungen basieren (auch als „konventionelle Supraleiter“ bezeichnet). Bei Anwendung von hohem Druck verbessert sich die Stabilität des Atomgitters deutlich, und die kritische Temperatur konventioneller Supraleiter kann durchaus 40 K überschreiten. Wenn die Supraleitung nicht durch den Mechanismus der Elektron-Phonon-Kopplung zustande kommt, ist eine Beschränkung auf 40 K natürlich nicht notwendig. Diese Supraleiter werden zusammenfassend als „unkonventionelle Supraleiter“ bezeichnet. Interessanterweise blieb die McMillan-Grenze in den mehr als 70 Jahren seit der Entdeckung der Supraleitung trotz der Entdeckung einer großen Anzahl von Normaldruck-Supraleitern wie ein unüberwindbarer Fluch bestehen, und es war schwierig, diese erste „Decke“ zu durchbrechen (Abbildung 3) [3].

Abbildung 3: Kritische Temperatur konventioneller supraleitender Materialien und die „McMillan-Grenze“ [3]

Supraleitung bei 35 K wurde im La-Ba-Cu-O-System entdeckt[10]. Anfang 1987 entdeckten das Team von Zhao Zhongxian aus China und das Team von Zhu Jingwu aus den USA die Supraleitung bei 93 K im Y-Ba-Cu-O-System [11,12]. Die McMillan-Grenze und die Temperatur von flüssigem Stickstoff wurden gleichzeitig überschritten! Kupferoxidmaterialien gelten als „Hochtemperatur-Supraleiter“. Sie verfügen über mehrere Materialsysteme, beispielsweise auf La-Basis, Bi-Basis, Y-Basis, Hg-Basis, Tl-Basis usw., die alle unkonventionelle Supraleiter sind[13]. Unter den Kupferoxiden weist das System Hg-Ba-Ca-Cu-O bei Normaldruck die höchste Supraleitungstemperatur auf, die bei 134 K liegt und unter hohem Druck weiter auf 165 K erhöht werden kann[14]. Im Jahr 2008 wurde die zweite Familie von Hochtemperatur-Supraleitern, die Supraleiter auf Eisenbasis, entdeckt, die hauptsächlich verschiedene Arten von Verbindungen wie solche auf Fe-As-Basis, Fe-Se-Basis und Fe-S-Basis umfassen[15]. Chinesische Wissenschaftler entdeckten außerdem, dass supraleitende Materialien auf Eisenbasis die McMillan-Grenze durchbrechen können. Die maximale Supraleitungstemperatur von Fe-As-basierten Massenmaterialien kann 55 K erreichen, und die Supraleitungstemperatur von FeSe-Einzelschichtfilmen kann 65 K erreichen. Beide sind unkonventionelle Supraleiter [16]. Obwohl das Materialsystem der eisenbasierten Supraleiterfamilie weitaus umfangreicher ist als das der Kupferoxide, hat die kritische Temperatur eisenbasierter Supraleiter die Temperatur von flüssigem Stickstoff bisher nicht überschritten (Abbildung 4) [3].

Abbildung 4: Entdeckungszeitpunkt von Supraleitern auf Eisenbasis und ihre kritische Temperatur [3]

Die dritte Obergrenze ist die Raumtemperatur, die in der Festkörperphysik im Allgemeinen mit 300 K (27 °C) definiert wird . Es besteht kein Zweifel: Wenn die kritische Temperatur der Supraleitung die Raumtemperatur überschreiten kann, entfallen in der Praxis die Kosten für die Kühlung, und die großflächige Anwendung supraleitender Materialien wird das größte Hindernis überwinden. Allerdings sind die Ideale vielfältig, die Realität jedoch sehr dürftig. Der Rekord für die höchste bisher entdeckte kritische Temperatur von Normaldruck-Supraleitermaterialien liegt mit 134 K immer noch beim System Hg-Ba-Ca-Cu-O. Allerdings haben Wissenschaftler im Laufe jahrelanger Forschung herausgefunden, dass hoher Druck eine der „Wunderwaffen“ zur Erhöhung der kritischen Temperatur der Supraleitung ist. Beispielsweise sind einige nichtmetallische Elemente bei Normaldruck nicht supraleitend, können aber unter hohem Druck zu Supraleitern werden[17]. Die Supraleitungstemperatur einiger Metallelemente kann unter Druck weiter erhöht werden. Unter ihnen weist das kürzlich entdeckte Scandium unter hohem Druck eine kritische Temperatur von 36 K auf, die höchste unter den Einzelelement-Supraleitern[18]. Die Theorie sagt voraus, dass Wasserstoff, wenn er unter hohem Druck metallisch werden kann, die Metallisierung durch starke Phononenschwingungen und elektroakustische Kopplung erreichen kann.

Supraleitung wurde in vielen Materialien entdeckt, beispielsweise in nanostrukturiertem Kohlenstoffschaum, nanostrukturiertem Kohlenstoffschaum und nanostrukturiertem Kohlenstoffschaum. Allerdings sind diese Materialien alle auf Hochdruckbedingungen von Millionen Atmosphären (über 100 GPa) angewiesen [20]. Derartige raue Bedingungen haben offensichtlich keinen großen Anwendungswert. Im Jahr 2020 behauptete das Dias-Team in den Vereinigten Staaten, im ternären System CSH eine „Supraleitung bei Raumtemperatur“ von 288 K bei 267 GPa erreicht zu haben. Aufgrund weit verbreiteter Zweifel von Fachkollegen wurde die Arbeit jedoch Ende 2022 zurückgezogen [21]. Im März 2023 gab das Dias-Team erneut bekannt, dass es im ternären System Lu-NH eine „Supraleitung bei Raumtemperatur und nahezu Umgebungsdruck“ bei 294 K unter 1 GPa erreicht habe [22]. Dies wurde jedoch von Wissenschaftlern weitgehend in Frage gestellt, die glaubten, dass die beobachtete sogenannte Supraleitung bei Raumtemperatur wahrscheinlich auf Probleme bei experimentellen Messungen und Fehler bei der Datenanalyse zurückzuführen sei [23-26]. Daher ist die Obergrenze der Supraleitung bei Raumtemperatur auch bei Verwendung von hohem Druck noch immer vorhanden, und die Supraleitung bei Normaldruck und Raumtemperatur ist immer noch der „Heilige Gral“, der auf dem Gebiet der Supraleitung noch nicht erreicht wurde (Abbildung 5).

Abbildung 5: Der Erforschungsprozess der „Supraleitung bei Raumtemperatur“ in Metallhydriden[20]

zwei

Dilemma der Hochtemperatur-Supraleiterforschung

Da Kupferoxid der einzige Supraleiter ist, der die Temperaturzone von flüssigem Stickstoff unter Normaldruck durchbrechen kann, kann uns das Verständnis seines mikroskopischen Mechanismus dabei helfen, Supraleiter bei höheren Temperaturen zu finden? Können durch die Reduzierung der Kühlkosten großindustrielle Anwendungen realisiert werden?
Die Realität ist eher pessimistisch. Nicht nur Kupferoxide, sondern auch die mikroskopischen Mechanismen unkonventioneller supraleitender Materialien, einschließlich eisenbasierter Supraleiter und schwerer Fermionen-Supraleiter, sind nach wie vor die „schwierigsten“ Probleme der Festkörperphysik. Die Schwierigkeit liegt in der Komplexität und Variabilität der experimentellen Phänomene, die sogar über den bestehenden theoretischen Rahmen hinausgehen. Insbesondere muss der sogenannte „stark korrelierte Elektronen“-Effekt berücksichtigt werden, d. h. die Wechselwirkung zwischen Elektronen kann nicht einfach ignoriert oder nur annähernd berücksichtigt werden, und magnetische und elektrische Wechselwirkungen sind gleichermaßen wichtig. Beispielsweise ist die Energielückenfunktion herkömmlicher Supraleiter im Allgemeinen eine isotrope s-Welle, bei Kupferoxid-Supraleitern jedoch eine anisotrope d-Welle. Die beiden sind völlig unterschiedlich. Das Mehrmaterialsystem eisenbasierter Supraleiter könnte eine wichtige Brücke zur Aufklärung des Mechanismus der Hochtemperatur-Supraleitung darstellen, da die Energielückenfunktion eisenbasierter Supraleiter hauptsächlich aus s±-Wellen besteht und somit zwischen Kupferoxiden und herkömmlichen Supraleitern liegt. Dasselbe gilt für die physikalischen und chemischen Eigenschaften (Abbildung 6) [3]. Die Lösung des mikroskopischen Mechanismus der Hochtemperatur-Supraleitung muss letztlich auf der Entwicklung und Verbesserung der Vielteilchen-Quantentheorie beruhen, die das sogenannte „neue Paradigma“ der Festkörperphysik darstellt.

Abbildung 6: Eisenbasierte Supraleiter stellen eine Brücke zwischen kupferbasierten Hochtemperatur-Supraleitern und konventionellen Supraleitern dar [3]

Was genau schränkt also die großflächige Anwendung von Hochtemperatur-Supraleitermaterialien ein? Nicht alle Kupferoxid-Supraleiter können 77 K durchbrechen, und viele Systeme liegen sogar unter 40 K. Nur weil sie zur Familie der Kupferoxide gehören, werden sie zusammenfassend als „Hochtemperatur-Supraleiter“ bezeichnet. Die einzigen supraleitenden Systeme über 77 K sind Bi, Y, Tl und Hg. Die beiden letztgenannten Stoffe sind industriell kaum anwendbar, da Hg und Tl hochgiftige Elemente sind, die extrem luftempfindlich sind und über variable Strukturkomponenten verfügen. Übrig bleiben die Bi- und Y-Reihen, doch als Übergangsmetalloxide sind sie von Natur aus spröde und es ist unmöglich, Drähte wie Metalllegierungen direkt herzustellen. Wissenschaftler haben das Pulverhülsenverfahren, das Impulsabscheidungsverfahren, das chemische Beschichtungsverfahren usw. erfunden und nutzen dabei die Flexibilität von Metallhülsen und -substraten, um dieses Problem zu lösen. Allerdings bringt die Einführung einer Methode zwangsläufig neue Probleme mit sich, die alle überfordern. Mehr als 30 Jahre sind vergangen und Hochtemperatur-Supraleiterbänder auf Basis des ReBaCuO-Systems haben gerade erst die Standards für eine großtechnische Industrialisierung erreicht[27].

Gerade weil supraleitende Materialien aus Kupferoxid zwar „schön aussehen, aber nicht praktisch sind“, haben Wissenschaftler intensiv nach neuen supraleitenden Materialien für hohe Temperaturen gesucht und dabei Supraleiter auf Eisenbasis entdeckt. Die kritische Temperatur der Fe-Se- und Fe-S-Familien in eisenbasierten Supraleitern ist niedrig und die kritische Stromdichte nicht hoch, was sie für Hochspannungsanwendungen ungeeignet macht. Obwohl das Fe-As-System eine kritische Temperatur von 30–55 K erreichen kann, stellen die Toxizität von As und das Vorhandensein von Alkalimetallen oder Erdalkalimetallen wie Na, K, Ca, Sr und Ba strengere Anforderungen an den Materialvorbereitungsprozess. Die Forschung an supraleitenden Drähten und Streifen auf Eisenbasis befindet sich noch in einem frühen Stadium und ihre Strombelastbarkeit muss noch weiter verbessert werden. Auch die Produktionskapazität ist auf mehrere hundert Meter begrenzt (Abbildung 7) [28].

Abbildung 7: Strombelastbarkeit verschiedener supraleitender Drähte unter Hochfeldbedingungen [3]

Abbildung 8: Supraleitende Systeme und typische Strukturen in Übergangsmetallverbindungen [3]

drei

Nickeloxid-Supraleiter bringen neue Hoffnung

Abbildung 9: Schematische Darstellung eines Nickeloxid-Dünnschicht-Supraleiters und seiner Elektronenpaarung [38]
Die Idee, nach nickelbasierten Supraleitern zu suchen, ist inspiriert durch jahrelange Forschungen an Hochtemperatur-Supraleitern aus Kupferoxiden. Man geht davon aus, dass, wenn Ni mit einer Wertigkeit von +1 in Nickeloxid realisiert wird, es der Elektronenkonfiguration von Kupfer mit einer Wertigkeit von +2 ähnelt und es möglich ist, eine unkonventionelle Supraleitung zu finden.

Die Reproduzierbarkeit der Proben war schlecht. Darüber hinaus ist die kritische Temperatur nicht hoch, sodass nickelbasierte Supraleiter zunächst die Aufmerksamkeit vieler Theoretiker erregten, jedoch nur wenige Experimentalteams weltweit bereit waren, sich zeitnah mit der Sache zu befassen. Später entdeckte man, dass es im Reduktionsprozess von CaH2 eine „unsichtbare Hand“ gab, d. h., das H-Element drang wahrscheinlich in das Innere des Materials ein und reduzierte effektiv die Orbitalkopplung von Ni und Nd, wodurch eine d-Wellen-Supraleitung erreicht wurde. Supraleitung tritt wahrscheinlich nur unter bestimmten H-Gehaltsbedingungen auf (Abbildung 10) [39]. Obwohl dies nichts mit der Hochdrucksupraleitung von Metallhydriden zu tun hat, hat es den gleichen Charakter. Nickelbasierte Supraleiter weisen ähnliche d-Wellen-Paarungskomponenten wie Kuprat auf, sind in Spinfluktuationen und Dispersion stärker und weisen ähnliche Fermi-Oberflächenstrukturen auf usw. Daher gelten sie als das beste Referenzsystem für die Untersuchung der mikroskopischen Mechanismen von Kuprat-Supraleitern.

Abbildung 10. Reduktionsprozess und H-Ionenzustand des supraleitenden Nickeloxidfilms [37,39]

Bei steigendem Druck geht es allmählich in einen metallischen Zustand über, begleitet von einem strukturellen Phasenübergang, und es bildet sich eine Struktur, die dem Oktaeder in Kupferoxid ähnelt, jedoch andere Details aufweist. Das Forschungsteam beobachtete eine Widerstandsübergangstemperatur von 78–80 K und eine magnetische Suszeptibilitätsabfalltemperatur von 77 K sowie das entsprechende magnetfeldunterdrückte supraleitende Übergangsphänomen und ein lineares Widerstandsverhalten im Normalzustand (Abbildung 12). Theoretische Analysen zeigen, dass die +2,5-Wertigkeit von Ni-Ionen eine einzigartige Rolle spielt. Seine beiden unterschiedlichen d-Orbitale beeinflussen die korrelierten elektronischen Zustände in c-Richtung bzw. innerhalb der ab-Ebene und erreichen so eine unkonventionelle Supraleitung. Aus dieser Perspektive haben nickelbasierte Supraleiter und mehrspurige eisenbasierte Supraleiter die gleiche Wirkung!

Supraleitung bringt neue Hoffnung – es ist wahrscheinlich, dass in nickelbasierten Materialien weitere Supraleiter, sogar Hochtemperatur-Supraleiter, auftauchen werden! Nach 37 Jahren Forschung auf dem Gebiet der Kupferoxid-Supraleiter und 15 Jahren Forschung an Supraleitern auf Eisenbasis haben Wissenschaftler bereits umfangreiche Erfahrungen und tiefgreifende Erkenntnisse gesammelt. Mithilfe von Nickel-basierten Supraleitern soll die Aufklärung des Mechanismus der Hochtemperatur-Supraleitung beschleunigt werden.

Abbildung 13: Mehr als 100 Jahre Erforschung supraleitender Materialien [3]

Tatsächlich sind Überraschungen in der Geschichte der Supraleitungsforschung immer sowohl „unerwartet“ als auch „vernünftig“. Obwohl die „dreifache Decke“ voller Schwierigkeiten zu sein scheint, kann keine Decke die Wissenschaftler davon abhalten, mutig und furchtlos zu forschen (Abbildung 13). Wir glauben, dass in Zukunft noch mehr neue supraleitende Materialien auf den Markt kommen werden. Möglicherweise verfügen sie über die Fähigkeit, die kritische Temperaturgrenze erneut zu durchbrechen, oder sie verfügen über umfassendere kritische Parameter, die für groß angelegte Anwendungen besser geeignet sind, oder sie weisen weitere physikalische Mechanismen auf, die noch nicht entdeckt wurden.

Ich hoffe, dass jeder mehr Bücher über Supraleitung lesen und den ewigen Charme der Supraleitung erleben kann (Abbildung 14) [3]!

Abbildung 14. „Die kleine Ära der Supraleitung“: Vergangenheit, Gegenwart und Zukunft der Supraleitung [3]

Verweise

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